博士生陈其威Chemical Engineering Journal: 直接喷墨印刷和碳酸铵处理强化VOC吸附薄层的内部扩散

2023年7月1日，《Chemical Engineering Journal》杂志（IF: 15.1）刊登了课题组陈其威博士生的最新成果：Hierarchical diffusion pathways into VOC adsorption films by direct ink writing and ammonium carbonate treatment. (https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144560）

【背景介绍】

室内VOCs对人体健康的慢性长期威胁依然不可忽略。吸附技术由于其低成本和对广谱VOCs具有有效的去除作用，普遍适用于通风受限的建筑环境中。直接墨水书写(DIW)制备的便捷性、灵活性和鲁棒性使其在吸附材料的制备和吸附技术的研究应用中广受欢迎。但是DIW墨水流变特性的高要求对于吸附材料的选取有一定的限制，例如活性碳材料。另外DIW分辨率的限制使得其很难实现微纳尺度孔结构的实现。本研究使用活性碳和ZSM-5沸石结合改善墨水的流变特性，并开发了碳酸铵膨化法，结合DIW实现了毫微纳多尺度孔结构吸附薄层的制备。

【主要工作】

(1) DIW结合碳酸铵处理制备的多尺度孔结构

本研究首先调配了剪切稀释的活性碳-ZSM5复合墨水，然后打印制备了具有多层网状结构的吸附薄层，如图2所示，薄层的分辨率可达到600微米，有效的缩短了污染物在材料内部的扩散路径。进一步使用碳酸铵分解膨化的方法，在吸附薄层干燥定型期间，实现了微纳尺度孔结构的二次发展。如图3的SEM结果清楚地反映了微米尺度孔的形成，而等温吸附线和孔分布结果进一步证明了纳米尺度孔的出现，证明了碳酸铵处理实现了吸附薄层内部扩散传质的强化，进而实现了材料吸附性能的提升。

(2) 多尺度吸附薄层的甲醛/甲苯去除性能

研究了毫-微-纳多尺度吸附薄层的性能。从图中可以看出，相比于平板吸附薄层（PAF），DIW制备的网状吸附薄层（NAF）的一次通过效率提升到了75%以上，并且净化速率也从0.058 mg g-1 h-1提升到了0.099 mg g-1 h-1。进一步的通过碳酸铵处理，NAF@N对甲醛的去除效率相比NAF增加了6%，净化速率也进一步提升，并且性能随时间的衰减程度最小。对甲苯也有类似的结果。超过24小时的多次吸脱附实验表明，低能耗、快速的原位热再生可以有效的恢复吸附薄层的性能，表明了其用于室内VOCs长期去除的潜力。

【内容小结】

本研究提出了一种简便，快速的多尺度吸附薄层制备方法。通过形貌和吸附性能的表征，证明了多尺度微纳孔结构的形成。甲醛和甲苯的多次吸脱附实验证明了多尺度孔结构可以有效的提升有限时间内的吸附薄层的污染物去除效率和去除能力，并且具有实现长期低浓度污染净化的潜力。这种基于直接墨水书写3D打印和碳酸铵膨化结合的多尺度孔结构吸附材料成型方法为制造具有多层多孔形貌结构的复杂吸附构件提供了可能，可用于如室内空气净化、工业ppm级气体分离、碳捕获和存储等多种场景。

【作者介绍】

该论文的第1作者是清华大学建筑技术科学系博士生陈其威，通讯作者为深圳大学土木与交通工程学院特聘教授莫金汉。陈着博士（现在香港理工大学从事博士后研究工作）、田恩泽博士（现松山湖材料实验室副研究员）、清华大学建筑技术科学系博士生汪琰参与了这项工作。陈其威主要研究室内气态污染物界面吸附传质强化形貌设计与制备方法。

本文引用格式

Chen, Q., Chen, Z., Wang, Y., Tian, E., Mo, J., 2023. Adsorption film with sub-milli-interface morphologies via direct ink writing for indoor formaldehyde removal. Chemical Engineering Journal (IF: 15.1) 471, 144560. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144560

该工作受到国家自然科学基金面上项目（项目号：52078269）资助，特此致谢。

原文出处：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144560

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