陈着博士Sci. Total Environ.: 室内环境中SVOC有机膜的形成动力学分析及其对儿童暴露的影响

2024年2月20日，《Science of The Total Environment》杂志（中科院1区，IF：9.8）刊登了课题组陈着博士的最新成果：Formation kinetics of SVOC organic films and their impact on child exposure in indoor environments. (https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.168970)

【Graphical Abstract】

【背景介绍】

邻苯二甲酸酯（PAEs）及其替代品作为增塑剂广泛应用于室内环境中。由于其大分子量和低饱和蒸汽压的特性，该物质可以被归类为半挥发性有机物（SVOCs）。SVOCs在室内表面、悬浮颗粒物和降尘上具有强吸附性，人们可通过触摸和口入等方式摄入大量SVOCs，并导致严重的健康风险。基于文献报道可知，SVOCs可以在室内不可渗透表面上持续积累并形成有机膜，这些有机膜更易于人体接触和摄入，从而导致重大健康风险。

基于上述分析，本研究综合考虑多种SVOCs释放、复合吸附及颗粒相沉降对有机膜形成的影响，优化SVOCs室内传递模型，并进一步通过建模分析的方式研究在实际室内环境中影响SVOCs有机膜形成和人体有机膜摄入的关键因素。本研究同时以3岁儿童为研究对象，测算其SVOCs日均暴露水平，旨在探讨有机膜形成对SVOC摄入的影响。

【核心内容】

(1) SVOCs在室内有机膜中分配系数预测

基于实验数据与分子动力学模拟，本研究开发了一种用于预测实际室内有机膜中SVOCs分配系数的模型。结合实验结果和分子动力学模拟所得吸附能，本研究建立了链接SVOCs分配系数与吸附能的对数线性经验公式，进而预测SVOCs在实际室内有机膜中的分配系数（Kom）。通过模拟与文献调研，本研究计算得到SVOCs的Kom数值约为辛醇-空气分配系数Koa的1.8-53.3倍（图1）。

图1. 分子动力学模拟所得吸附能与SVOCs在实际室内有机膜中分配系数

(2) 影响SVOCs有机膜生长的关键因素分析

本研究基于分配系数为常数（Kns,im）的常用假设、有机膜为辛醇的Koa假设和本研究预测的实际有机膜Kom假设，研究不可渗透材料表面的有机膜形成特性。研究得到基于Koa假设计算所得有机膜的厚度显著大于基于常数Kns,im假设所得有机膜厚度。与Koa假设相比，基于实际有机膜的Kom假设得出的有机膜厚约为前者的两倍，因此在文献中广泛应用的Koa假设存在低估室内SVOCs有机膜形成能力的可能性（图2）。本研究进一步总结了Koa与Kom假设下有机膜和降尘相SVOCs浓度变化比率，结果表明有机膜分配系数增大可显著增强SVOCs从颗粒相向表面有机膜的质量传递效应（表1）。

图2. SVOCs有机膜生长因素分析及成分占比
表1. 在Koa与Kom假设下不可渗透表面的有机膜与降尘相SVOCs浓度变化比率

(3) 儿童对SVOCs有机膜的暴露评估

本研究假设一名3岁儿童为居住在模拟住宅中的参考对象，在针对不可渗透表面和衣物进行每周清洁的条件下，评估通过有机膜摄入引发的SVOCs暴露增加量。根据Kom假设，儿童对毒性较大的SVOCs（如BBP、DEHP等）的暴露量增加了87.5%至198.7%（图3），这表明有机膜摄入途径导致儿童对SVOCs的暴露量显著增加，且该途径所导致的SVOCs暴露难以通过室内清洁减少。

图3. 儿童通过不同途径对SVOCs的暴露量评估

【成果小结】

本研究对室内环境中SVOCs的复合吸附成膜现象进行建模分析，提出了实际有机膜中SVOCs分配系数的预测模型、研究了不同分子量的SVOCs在室内的分布特征、系统地讨论了影响有机膜生长的关键因素，并进一步评估了儿童通过有机膜摄入途径所导致的SVOC暴露量。这项模型研究可以为研究者对室内环境中SVOCs有机膜形成特性以及相关健康风险的认识提供科学依据。

【作者介绍】

陈着：清华大学建筑技术科学系博士/香港理工大学土木与环境工程系博士后

该论文的第一作者是本课题组2023届博士毕业生陈着。陈着博士致力于研究室内气态污染物在室内表面（包括气载颗粒物表面）之间的界面传递机制，已在Journal of Hazardous Materials, Science of The Total Environment, Building and Environment, Environmental Pollution, Chemical Engineering Journal等国际著名期刊发表论文8篇（第一作者6篇），申请发明专利1项，曾在2019年全国室内环境与健康大会获Best Poster Award。

本文通讯作者为深圳大学土木与交通工程学院特聘教授莫金汉。美国Virginia Tech.环境工程系毕晨阳博士（现任职于美国Aerodyne Research Inc.）、清华大学建筑技术科学系博士生高轶伦、夏凡轩参与了这项工作。

本文引用格式

Chen, Z., Gao, Y., Xia, F., Bi, C., Mo, J. Formation kinetics of SVOC organic films and their impact on child exposure in indoor environments, Science of the Total Environment, 2024; 912: 168970.

该工作受到国家重点研发计划课题（课题编号：2022YFC3702803）和国家自然科学基金项目（项目号：52078269, 52325801）资助，特此致谢。

原文出处：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.168970

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